鄭州大學

鄭州大學化學學院在功能金屬有機框架材料用于臭氧降解領域取得積極進展

發布時間:2021年05月11日 信息來源:化學學院

鄭州大學化學學院在功能金屬有機框架材料用于臭氧降解領域取得積極進展

近日,鄭州大學化學學院臧雙全教授課題組在功能金屬有機框架材料(MOFs)用于臭氧(O3)降解研究領域取得積極進展。研究成果以“Ozone Decomposition by a Manganese-Organic Framework over the Entire Humidity Range”為題發表在化學類頂尖期刊《Journal of the American Chemical Society》上。論文第一作者為化學學院2019級博士生孫志兵,通訊作者為臧雙全教授和王乾有博士,鄭州大學為唯一通訊單位。

近年來,隨著經濟的快速發展和全球工業化進程的推進,近地面O3污染問題日益嚴重。與傳統的吸附技術相比,催化降解O3轉化為O2是一種更理想的方法。但是,催化降解O3的重金屬催化劑生產成本高、效率低,主要依靠活性金屬位點達到消除臭氧的目的。由于這些位點很容易被空氣中的其他物種占據,特別在高濕度時,水分子極易在活性位點吸附造成活性位點失效,因此,亟需開發在全濕度范圍適用的高效臭氧降解催化劑。金屬-有機骨架(MOFs)由于其獨特而可調的多孔結構和功能位點,在各種催化反應中表現出獨特的優勢。本研究通過使用長支鏈四唑連接配體和Mn2+離子構筑了結構穩定的多孔ZZU-281,其配位的H2O以及μ3-OH官能團能夠被Mn2+激活,作為活性位點以較低的活化能將O3高效的轉化為O2。同時,ZZU-281具有獨特的開放孔道結構,實現H2O、O2和O3的傳質過程,在催化降解O3表現出較高的活性。該研究還通過原位拉曼(In situ Raman)、電子順磁共振(EPR)和建模理論計算(DFT),提出了可行的反應機理,對合理設計MOF和調控O3催化分解具有重要指導意義。

以上工作得到了國家自然科學基金重大研究計劃重點支持項目、國家自然科學基金杰出青年基金項目、國家自然科學基金青年基金項目以及河南省教育廳創新團隊項目基金的資助。

文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.1c01027

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